Boullée estudou com Jacques-François Blondel, e outros mestres da França, com quem aprendeu a clássica arquitetura francesa dos séculos XVII e XVIII. Foi eleito para a Academia Royal em 1762 e também designado arquiteto de Frederico II, rei da Prússia, título honorário de grande prestígio.

Entre 1762 e 1778, projetou várias residências particulares e a única que chegou até nossos dias foi o Hotel Alexandre, em Paris. Junto com Claude Nicolas Ledoux foi um dos mais influentes arquitetos do neoclássico na França.

Foi como teórico e professor da École Nationale des Ponts et Chaussées , entre 1778 e 1788 que Boullée causou impacto, desenvolvendo um estilo geométrico e abstrato, inspirado nas formas clássicas. Sua característica principal foi remover toda ornamentação desnecessária , aumentando as formas geométricas para uma escala imensa e repetindo elementos como colunas de forma colossal.

Boullée promoveu o conceito de fazer a arquitetura expressar seus propósitos, o que levou a receber muitas críticas em seu tempo.

O melhor exemplo desse estilo foi o projeto de um cenotáfio para Isaac Newton, que teria a forma de uma esfera com 150m de diâmetro firmemente incrustada numa base circular ornada com ciprestes. Embora nunca executado, esse projeto circulou entre os principais círculos profissionais da época. Até hoje é o projeto mais conhecido de Boullée.

A grandiosidade em seus desenhos levou a que ele fosse caracterizado como um visionário e megalomaníaco. Mas seu uso da luz e da sombra era inovador e influenciou arquitetos de várias épocas.

As idéias de Boullée tiveram uma grande influência sobre seus contemporâneos, não menos importante por causa de seu papel no ensino de outros arquitetos importantes como, Alexandre-Théodore Brongniart. Alguns de seus trabalhos ficaram conhecidos apenas no século 20; seu livro "Ensaio sobre a arte da arquitetura", argumentando a favor de um neoclassicismo emocionalmente comprometido, só foi publicado em 1953. O presente livro continha seu trabalho 1778-1788, que na sua maioria composta projetos para edifícios públicos em escala titânica, totalmente impraticável.

Mesmo assim, seu foco na polaridade de elementos de design opostos e o uso de luz e sombra foi altamente inovador para a época e continua a influenciar arquitetos hoje em dia. Ele foi "redescoberto" no século 20 e influenciou arquitetos importantes, como Aldo Rossi.